近日,化學與制藥學部牛立偉博士和陳建賓教授在催化領域國際頂級期刊《ACS Catalysis》(中科院一區TOP期刊,影響因子13.1)發表題為“Boosting Anti-Markovnikov Hydrosilylation Performance with Partially Charged Platinum Single Atoms on Nonreducible γ-Al2O3”的重要研究成果。他們成功設計出一種新型鉑單原子催化劑,可在室溫、無溶劑條件下高效實現反馬氏規則硅氫加成,為綠色有機硅工業提供了突破性技術方案。學部碩士生路翊和朱鳳健為共同第一作者,齊魯工業大學(山東省科學院)化學與制藥學部為第一通訊單位,山東省科學院能源研究所和新疆農業大學化學與化工學院為合作通訊單位。
硅氫加成反應是有機硅化學工業中的關鍵步驟,廣泛應用于硅油、硅橡膠、密封膠等眾多產品。然而,傳統鉑催化劑在實際應用中容易團聚失活,反應選擇性低、副產物多,成為制約行業綠色升級的瓶頸。
該成果創新性地利用原子層沉積技術,將鉑以單原子形式精準錨定在工業級γ-Al2O3載體上,形成穩定的PtO?結構單元,實現了催化活性中心的“原子級排布”。這種設計不僅極大提升了催化劑卓越的穩定性和循環壽命,更通過金屬-載體間電子相互作用,使鉑原子呈現部分正電性,從而精準調控反應路徑。
實驗表明,該催化劑在室溫、無溶劑條件下,即可高效催化多種烯烴和炔烴的反馬氏硅氫加成反應,產率普遍超過85%。更值得一提的是,該催化劑對硝基、鹵素、環氧、羰基等敏感官能團表現出卓越的耐受性,有效避免了副反應發生,展現出優異的工業應用潛力。
該研究不僅為貴金屬原子的高效利用提供了全新思路,也推動了單原子催化劑在綠色合成領域的實際應用。未來,這項技術有望為有機硅產業帶來更節能、環保、低成本的生產工藝,為我國高端精細化工的可持續發展提供關鍵技術支撐。
此項研究得到了國家自然科學基金(22171154 & 22172183)、山東省優秀青年科學基金(ZR2024QB056 & ZR2024YQ025)、泰山學者專項基金(tsqn202211206)等基金支持。
據悉,《ACS Catalysis》是美國化學會旗下旗艦期刊,專注于發表催化領域最新、最具影響力的科研成果,是國際公認的催化領域頂級期刊之一。
論文鏈接:https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acscatal.5c04683
牛立偉,博士,講師,碩士生導師。主要研究方向為精細化學品催化加氫和碳基能源催化轉化。主持或參與國家自然科學基金、山東省自然科學基金、校院科教產融合試點工程基礎/重大創新研究類項目、企業橫向等多項,以第一/通訊作者在ACS Catal、Adv. Energy Mater.、J. Catal.、Appl. Catal. B-Environ.、Adv. Sci.和Green Chem.等期刊發表SCI論文十余篇。
陳建賓,教授,博士生導師。德國萊布尼茨催化研究所博士“優等生”提前畢業,美國加州大學伯克利分校博士后,榮獲2025 IAAM Lifetime Fellow、泰山學者青年專家、山東省優青、山東省高等學校青創人才引育計劃團隊負責人、國家優秀自費留學生獎學金等稱號。主要研究方向為電(光)催化與合成,能源分子、精細化學品和生物質催化轉化。主持國家自然科學基金面上項目和青年基金、山東省優秀青年基金、山東省高等學校青創人才引育計劃等10余項。在Nat. Catal., J. Am. Chem. Soc., Angew. Chem. Int. Ed., Adv. Energy Mater., ACS Catal, Appl. Catal. B-Environ., Org. Lett.等主流期刊發表SCI文章>100篇,英文專著章節2章,授權發明專利9項。