近日，學部先進材料計算與設計創新團隊在國際知名期刊《Applied Catalysis B: Environment and Energy》（影響因子20.3）上在線發表了題為“Enhanced peroxymonosulfate activation in organic degradation by modulating cationic doping of BaxSr1-xCoyFe1-yO3-δ perovskites: DFT calculations and mechanism study”的最新研究成果。材料學部2022級碩士研究生李中亞為文章的第一作者，材料學部司聰慧副教授、韓秀君教授和郭恩言副教授為文章的共同通訊作者，齊魯工業大學（山東省科學院）為文章唯一單位。
隨著現代工業和社會的快速發展，地表水和地下水中檢測到的多種難降解有機污染物（如酚類化合物）對生態系統和人類健康造成了嚴重威脅。傳統處理方法難以實現高效降解，而基于過一硫酸鹽（PMS）的高級氧化技術（AOPs）因能產生活性氧物種（ROS）徹底礦化污染物，而成為研究熱點。如何設計高效、穩定的PMS活化催化劑仍是關鍵挑戰。
傳統均相鈷（Co2+）催化劑雖能高效活化PMS，但存在金屬溶出、毒性高等問題。本研究團隊通過球磨-煅燒法合成了一系列BaxSr1-xCoyFe1-yO3-δ鈣鈦礦，發現Sr摻雜可誘導晶體結構從六方相向立方相轉變，而Co/Fe比例調控直接影響催化活性。其中，B5S5C8F2表現出最優性能，其高Co2+/Co3+比例（1.35）、窄Fe2+/Fe3+能隙及豐富的氧空位（OVs）協同降低了PMS活化能壘，并促進SO4??和1O2的生成。進一步結合密度泛函理論（DFT）計算，發現Co位點的PMS吸附能與ΔGOH*、ΔGH*呈火山型關系，揭示了催化活性與表面氧物種分布的關聯。此外，理論模擬還預測了BPA可能的降解路徑，為理解污染物礦化過程提供了原子級視角。該成果不僅闡明了鈣鈦礦催化劑“組成-結構-性能”的動態構效關系，還提出了一種通過陽離子摻雜優化氧空位和電子轉移的普適策略，為設計高效廢水處理材料提供了新思路。
該研究得到了國家自然科學基金、山東省自然科學基金、濟南市“新高校20條”資助項目和齊魯工業大學（山東省科學院）科教產融合試點工程等項目支持。
論文鏈接：https://doi.org/10.1016/j.apcatb.2025.125502
